Molecular dynamics analysis of reactor graphite for preparing thermal neutron scattering law

沖田 将一朗; 後藤 実

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 10 Pages, 2023/10

The recently released JENDL-5 and ENDF/B-VIII.0 have adopted porosity-dependent thermal neutron scattering law (TSL) data for reactor graphite, and they improve neutronic calculation accuracy of criticality for graphite-moderated cores. Currently, we can only handle neutronic calculations for three graphite porosities of 0%, 10%, and 30%. The uncertainties associated with the difference between the porosity of actual reactor graphite (20%) and the porosity remains. Toward the future update of JENDL-5, we are planning to preparing new TSL data of reactor graphite. As a first step, it is essential to evalute phonon density state distribution of reactor graphite. In this study, in order to evalute it, molecular dynamic (MD) analysis is performed for three MD models: ideal crystalline graphite (Ideal model), 20%-porous reactor graphite with monoatomic random pore (Monoatomic random model), and 20%-porous reactor graphite with atomic cluster random pore (Cluster random model). The ideal crystalline graphite is modeled without any pores for reference. The 20%-porous reactor graphite with monoatomic random pore is modeled by randomly removing atoms from the ideal crystalline graphite. The 20%-porous reactor graphite with cluster random pore is modeled by randomly removing atomic clusters of approximately 2 nm in diameter from the ideal crystalline graphite. Their interatomic interactions are on the basis of Reactive Empirical Bond Order (REBO) potential. Velocity autocorrelation functions and phonon density of states distributions are calculated for these models. For validation, specific heat for each model is evaluated, and they are compred with experimental values.

Nanoscale relaxation in "Water-in-Salt" and "Water-in-Bisalt" electrolytes

Gonzalz, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c01765

"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.

分子動力学法によるモンモリロナイト層間中の水とイオンの物性評価; 拡散モデルへの反映

四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*

粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00

https://doi.org/10.11362/jcssjnendokagaku.58.1_8

分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。

Investigation of the fragmentation of core-ionised deoxyribose; A Study as a function of the tautomeric form

Herv du Penhoat, M.-A.*; Kamol Ghose, K.*; Gaigeot, M.-P.*; Vuilleumier, R.*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; Politis, M.-F.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 17(48), p.32375 - 32383, 2015/12

https://doi.org/10.1039/C5CP05196G

We have investigated the gas phase fragmentation dynamics following the core ionisation of 2-deoxy-D-ribose (dR), a major component in the DNA chain. To that aim, we use state-of-the-art ab initio Density Functional Theory-based Molecular Dynamics simulations. The ultrafast dissociation dynamics of the core-ionised biomolecule, prior Auger decay, is first modelled for 10 fs to generate initial configurations (atomic positions and velocities) for the subsequent dynamics of the doubly ionised biomolecule in the ground state. The furanose, linear and pyranose conformations of dR were investigated. We show that fragmentation is relatively independent of the atom struck or of the duration of the core vacancy, but depends rather critically on the molecular orbital removed following Auger decay.

Infrared absorption and Raman scattering spectra of water under pressure via first principles molecular dynamics

池田 隆司

Journal of Chemical Physics, 141(4), p.044501_1 - 044501_8, 2014/07

https://doi.org/10.1063/1.4890369

通常水分子の変角振動によるとされている1600cm付近に現れるピークが超臨界水の偏光ラマンおよび偏光解消ラマンスペクトルでは消失することが実験により観測されている。一方赤外吸収スペクトルには対応するピークが明瞭に現れることが観測されている。本研究では第一原理分子動力学と分極理論を組み合わせることにより赤外吸収スペクトルとラマンスペクトルの解析法を構築した。我々の計算法により水の赤外・ラマンスペクトルの上記の奇妙な振る舞いが再現されることを示した。通常の水で1600cmに観測されるラマンスペクトルのピークの起源を議論した。

Enzymatic recognition of radiation-produced oxidative DNA lesion; Molecular dynamics approach

Pinak, M.

Modern Methods for Theoretical Physical Chemistry of Biopolymers, p.191 - 210, 2006/00

数種類のDNA損傷とそれぞれの修復酵素に関する分子動力学シミュレーションの結果を紹介する。修復酵素が損傷を適切に認識する要因としての、DNAの構造変化及び静電エネルギーの変化に焦点を絞った研究を行った。DNA塩基対間の水素結合ネットワークの崩壊や、DNAの折れ曲り等の重要な構造変化が観察された。このDNA構造の変化により修復酵素が損傷DNAに結合しやすい状況ができあがっていると考えられる。また、損傷したDNAと損傷のないDNAを修復酵素が識別するのを助けると考えられる静電エネルギーの変化も観察された。

Molecular dynamics simulation of clustered DNA damage sites containing 8-oxoguanine and abasic site

藤本 浩文*; Pinak, M.; 根本 俊行*; O'Neill, P.*; 久米 悦雄; 斎藤 公明; 前川 秀明*

Journal of Computational Chemistry, 26(8), p.788 - 798, 2005/06

https://doi.org/10.1002/jcc.20184

電離放射線によるDNAクラスター損傷は修復され難く、細胞のガン化など生体にとって深刻な事態を引き起こす原因の一つと考えられている。DNAクラスター損傷を持つDNA分子には、単独の損傷を持つ分子と比べるとDNA修復酵素が作用し難いことが、生化学的・分子生物学的実験によって示されているが、どのような要因が酵素の作用阻害に関わっているかはいまだ不明である。そこで本研究では、DNAクラスター損傷における酵素の作用阻害の要因を、計算科学的手法を用いて考察した。既報の実験で用いられたDNA分子と同配列となるように、7,8-dihydro-8-oxoguanine(8-oxoG)及びapurinic/apyrimidinic(AP) siteという2つの酸化損傷部位が数塩基はなれた位置に存在する40merのDNA分子を、2損傷部位間の距離を変えて6種類設計し、それぞれに対し分子動力学的(MD)シミュレーションを1nsのオーダーで行った。その結果、損傷部位における分子の屈曲や、損傷塩基と相補鎖上の塩基との相互静電エネルギーの減少など損傷DNA分子に特徴的な構造や性質が観察された。これらの特徴によって修復酵素がDNAに結合できず、したがって修復効率が低下したのではないかと推察される。

An Observation of a nascent fractal pattern in MD simulation for a fragmentation of an fcc lattice

近角 真平*; 岩本 昭

Chaos, Solitons and Fractals, 23(1), p.73 - 78, 2005/01

https://doi.org/10.1016/j.chaos.2004.03.002

自然界に於けるフラクタルパターンの成因を探索するため、無限fcc結晶格子の破砕に関する分子動力学計算を行った。破砕は、Hubble型の動径方向の膨張を格子粒子の初期条件として課することにより誘起される。時間経過につれて、系の平均密度は減少して密度ゆらぎが成長する。ボックスカウント法を用いると、密度ゆらぎの頻度・サイズの関係が瞬間的に形成され、各ハッブル常数ごとにクロスオーバー点に至るまでの間、普遍的なパワー則を示す。このクロスオーバーのサイズは系の最大密度ゆらぎの大きさに対応しており、動的なスケーリング則に従うことが示される。瞬間的に作られるフラクタルの芽の成因は純粋に動的なものであり、伝統的な臨界概念とは違う新しい形成機構の存在を示している。

Molecular dynamics simulation studies of radiation damaged DNA molecules and repair enzymes

Pinak, M.

JAERI 1346, 25 Pages, 2004/12

JAERI-1346.pdf:3.84MB

放射線により損傷をうけたDNAの分子レベルにおける経時的変化を調べるために、チミンダイマー,チミングリコール,8-オキソグアニンについて分子動力学シミュレーションを利用した研究を行った。すべてのケースでDNA二重らせん構造の重大な構造変化が観察された。それらは(1)相補的な塩基との水素結合ネットワークの破壊による二重らせんの分離(8-オキソグアニン),(2)損傷部位を中心としたDNAの折れ曲り(チミンダイマー,チミングリコール),(3)相補鎖上の塩基のDNA外へのフリッピングアウト(8-オキソグアニン)に大別される。また、損傷部位において特異的な静電エネルギーとしてチミンダイマー:-10kcal/mol,チミングリコール:-26kcal/mol,8-オキソグアニン:-48kcal/molが観察された。

Large scale MD simulation of 8-oxoguanine and AP site multiple lesioned DNA molecule combined with biomolecular visualization software

藤本 浩文; Pinak, M.; 根本 俊行*; 坂本 清隆*; 山田 和幸*; 星 芳幸*; 久米 悦雄

Journal of Molecular Structure; THEOCHEM, 681(1-3), p.1 - 8, 2004/01

分子動力学シミュレーションプログラムAMBERと、AMBERの出力ファイルから動画ファイルを自動的に生成するために新たに開発したソフトウエアF-BMVSを組合せたシステムを用いて、複数箇所に酸化損傷を被ったDNA分子がどのように分子構造を変えるかを観察した。放射線や化学物質によって生じるこれらの損傷は、修復されなければ強力な突然変異原となり、細胞がガン化する原因となると考えられている。2種類の損傷(8-oxoG, AP部位)を持つDNA分子と損傷を持たないDNA分子に対し1ナノ秒のオーダーのシミュレーションを行い、F-BMVSを用いて可視化したところ、損傷構造に特異的な立体構造が観察された。これらの分子構造の差異は、損傷を修復する酵素が損傷部位と非損傷部位とを見分ける要因の1つになっているのではないかと考えられる。